Армянский квартал в старом городе сформировался к XII в., когда был построен кафедральный собор Сурб Акобянц
Позже была воздвигнута церковь Сурб Торос, в которой стали собираться рукописные книги Иерусалимского патриархата армянской апостольской церкви.
Идею большой библиотеки долгое время вынашивал патриарх Егише Турян. Реальностью она стала благодаря участию знаменитого благотворителя Галуста Гюльбенкяна, посвятившего проект памяти своих родителей.
В 1929 г. был заложен фундамент будущего здания, а в 1932 г. библиотека была открыта.
В настоящее время в ней находится более 4000 манускриптов, самые древние из которых датируются XI в.
